【复材信息】石墨烯，2025年第一篇Nature！

选题背景

“Janus“一个词通常用来描述两个相对的侧面或表面上不同特征的材料。在二维材料领域，通过打破顶层和底层的对称来创建不对称的Janus材料，为增强谷自旋分裂、平面外压电和二次谐波的特性和功能开辟了吸引人的途径。将Janus材料的尺寸从二维减小到具有两种不同边缘结构或拓扑结构的一维系统，尤其是在Janus锯齿边缘石墨烯纳米带。（JGNRs）该系统具有不对称锯齿边缘，为实现一维铁磁量子自旋链和组装多个量子比特创造了机会。与此同时，它还可以在一维极限中建立铁磁传输通道，它可以承载完全自旋极化的电流，而不必像传统的锯齿状边缘石墨烯纳米带一样（ZGNRs）如此施加平面内电场，应变或化学官能化。

虽然已经有理论尝试通过将三角形碎片附着在ZGNRs的一个边缘来打破锯齿结构的对称性，但由此产生的铁磁状态更加离域，并将其延伸到三角形碎片中。另外，由于GNRs前体的科学设计需要同时打破其结构和自旋对称性，这种GNRs实验的实现仍然面临着巨大的挑战。这项任务的难度甚至超过了制造对称ZGNRs，而制造对称ZGNRs本身由于反应性高、前体设计和生成的诸多挑战，极其困难。到目前为止，只有两种基于U型前驱体设计的对称ZGNRs被报道，ZGNRs的宽度仅限于6个碳锯齿链，即6个碳锯齿链-ZGNR。

研究成果

最近，吕炯教授，新加坡国立大学，美国加利福尼亚大学Steven G. Louie、Hiroshiiroshi日本京都大学 Sakaguchi，合作报告显示，Januss有两种不同边缘的设计和制造。 GNRs（JGNRs）铁磁GNRs的一般形式。在Lieb定律和拓扑分类理论的指导下，两个JGNRs通过在锯齿旁边非对称引入苯基序的拓扑缺陷阵型，同时保持另一个锯齿边不变。这样就破坏了结构对称性，在每一个晶胞中产生子晶格不平衡，从而造成自旋对称性损害。为了完全淬灭“缺陷”边缘的磁边缘状态，制定了三个Z形前驱体，用于制作一个母ZGNR和两个JGNRs。对JGNRs的成功制备进行了扫描探针显微镜、光谱学和第一原理密度泛函理论的验证，其铁磁基态沿原始锯齿边缘局部化。有关研究工作以“Janus graphene nanoribbons with localized states on a single zigzag edge“问题发表在国际顶级期刊上。《Nature》上。

研究内容

在拓扑理论的指导下，研究人员设计JGNRs的策略包括用拓扑的“缺陷”阵型(称为TDZ边缘)装饰一个锯齿边缘，同时保持另一个锯齿边缘不变。苯基序的周期性阵型被引入到TDZ旁边，以打破结构对称，产生亚晶格不平衡，从而在每个晶胞中留下一个未匹配的净位点(图1a)。这样就引入了一条符合Lieb定律的零能带，从而造成了自旋对称的缺陷。为有效淬灭TDZ边缘的自旋极化，保持单占铁磁边缘带在锯齿边缘，关键是确定TDZ边缘周期性苯环之间的最佳间隔，从而最大限度地破坏边缘状态。所以，基于手性对称的拓扑分类理论在文献中得到了应用。在一维二分晶格(如GNRs)中，传统的Z指数是由于第二邻居的相互作用可以忽略，手性对称性好，导致电子拓扑相的Z分类。因为真空Z指数为零(拓扑普通相)，所以尾端状态的记数可以通过GNRs的Z指数来推断。

图1. 设计原则JGNRs

图2. 表面合成和结构表征JGNRs

图3. 制备和表征5-ZGNR

图4. 电子结构JGNRs

结论与展望

该研究通过设计和合成具有不同边缘结构的Janus锯齿边缘石墨烯纳米带（JGNRs），为研究磁性量子材料开辟了新的方向。研究表明，通过打破ZGNR的结构对称性，可以有效诱导铁磁自旋有序的边缘状态，为实现一维铁磁量子自旋链、组装量子比特和碳基铁磁输送通道的开发奠定了基础。这一发现表明，边缘状态在决定材料电子和磁性特性方面起着关键作用，尤其是在低维材料方面，边缘效应更为显著。此外，DFT计算结合实验结论为量子材料的设计提供了有力的工具，这表明通过合理的拓扑缺陷设计，可以准确控制旋转和间隙。这一结果不仅加深了对石墨烯纳米带磁性系统的理解，而且为量子信息处理和纳米电子学的未来发展提供了新的思路和途径。

来源 | PLUS材料

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