【复材前沿】山西大学团队首登Nature Sensors:大扭转角双层石墨烯发现量子化D/B比值新现象
大扭转角(20°–30°)双层石墨烯!
在低维量子导体领域,电荷输运的量子化特性是量子计量与计算的重要基础,像量子点接触电导、约瑟夫森结的夏皮罗电压台阶等都是典型代表。不过,固体系统中能实现严格量子化的物理量并不多,大角度扭转双层石墨烯在量子霍尔区域的层间电荷转移虽受关注,但以往实验多集中在低磁场范围,朗道能级交叉区域的细节,特别是自旋与谷简并完全解除后的行为,还没被深入研究。所以,找到有量子化跃迁的新型系统,对理解奇异量子态和推动应用意义重大。
针对这一情况,山西大学韩拯教授、张靖院士,武汉大学吴冯成教授,中国计量院赵建亭教授团队合作,在大扭转角(20°–30°)双层石墨烯里发现了一个全新的量子化量——位移场与磁场的比值D/B。高磁场下,上下两层石墨烯的朗道能级会交叉,在D/B-ν参数空间中形成大小均匀的棋盘图案。这些图案来自垂直电场驱动下,每个磁通量子对应一个基本电荷的层间转移,使得临界位移间隔呈现量子化:δD=e²π(lB为磁长度)。这种机制为磁传感提供了新方向,因为D/B只由基本物理常数决定。相关成果发表在《Nature Sensors》上,同期该期刊还为此发表了news&views评论。


【器件制备与表征:大角度扭转双层石墨烯】
研究团队用机械剥离法制备单层石墨烯和六方氮化硼薄片,通过干法转移堆叠成扭转角20°或30°的双层石墨烯,再用上下h-BN封装,器件采用双栅极结构,栅极与电极为Ti/Au(图1a)。图1b是典型器件(Sample-S15,30°扭转)的光学显微图。零磁场下,D-n空间中样品沿电荷中性线(n=0)的纵向电阻Rxx随D偏离零而降低,体现出弱层间耦合特性,和传统强耦合伯纳尔堆叠双层石墨烯行为不同(图1c)。B=5T磁场下,D-n空间里电子和空穴侧每个朗道能级交叉处出现电阻态(圆点状),且点的大小分布不均(图1d)。磁场进一步增强,自旋与谷简并逐步解除,这些单点慢慢变成均匀的4×4矩阵状棋盘图案(图1e–f)。图1g–j展示了另一器件(Sample-S37,20°扭转)在[Nb,Nt]=[1,2]区域从2T到8T磁场下,单点向4×4棋盘结构的演化过程。

图1. LA-TBLG中D–n空间LL交叉处的等大棋盘格胞
【量子化的D/B跃迁:层间电荷转移相变】
团队以[Nb,Nt]=[1,2]棋盘为例探究物理起源。解耦层间模型修正位移场后,发现所有朗道能级交叉处的电阻态在(D-D0)/B轴上都位于量子化值处,单位是e²/(2h)(图2a–d)。理论分析显示,固定总填充因子ν时,系统状态随D变化会发生相变,相邻相边界之间的临界位移场差δD/B量子化为e²/h。这一机制源于每个朗道轨道上电荷的整数化转移,且和母索引[NbNt]无关。图2e用图示展示了[12]棋盘及其中的相边界,图2f通过简化电荷转移模型说明了δD/B=e²/h的关系。

图2. 在LL交叉区[Nb,Nt] = [1,2]中,层间电荷转移相变在固定的ν处的量子化D/B跳跃
【磁场与温度依赖性:量子化行为的稳定性】
固定ν时,团队研究了棋盘内D/B量子化对磁场B和温度T的依赖关系。图3a是Sample-S37在12T和1.6K下ν=9至15的Rxx线剖面,通过高斯拟合提取峰值位置。图3b显示约3T以上时,ν=12处的单峰逐渐变成清晰的四峰结构。图3c统计了不同磁场下δD/B的值,其围绕e²/h分布,和理论预期一致。
研究发现只有少数样品(如Sample-S15和Sample-S37)展现均匀4×4棋盘图案,其他样品则呈现畸变或分组的电阻态。倾斜磁场实验证实,Zeeman能量会显著影响棋盘形态:面内磁场分量增大时,棋盘从均匀分布逐渐畸变,分化为四个子群,相邻Rxx峰在(D-D0)/B轴上的间隔δD/B分化为两个典型值δ1和δ2。值得注意的是,δ1仍保持e²/h的量子化,δ2随倾斜角增大而增加,说明棋盘图案可通过调节Zeeman能量调控,量子化特性仍保留。

图3. 在[Nb,Nt] = [1,2]的LL交叉面积中,固定ν处D/B量子化的磁场依赖性
【理论模型:朗道能级交叉棋盘的能量描述】
强磁场下,大角度扭转双层石墨烯的低能电子态可近似为两个单粒子解耦但通过库仑相互作用电容耦合的狄拉克费米子层。系统总能量包含占据朗道能级的单粒子能量、经典静电能量(含D场驱动的层电势差和电容能量)以及层内交换能量。比较相邻填充相[Nb,bNt,t]与[Nb,b-1;Nt,t+1]的能量简并条件,可推导出临界位移场的量子化间隔,和实验观测相符(表1)。理论还指出,原子尺度相互作用及Zeeman效应会影响自旋序,导致不同样品棋盘结构有差异。
【应用展望:面向低温高场磁测量的新型传感器】
基于B与δD之间的线性关系(斜率为冯·克利青常数h/e²),团队提出将量子化朗道能级交叉棋盘用作低温磁强计(图4a–d)。这类传感器有可扩展的片上集成能力和微米级空间分辨率,适用于30T以上的超高磁场环境。将多个LA-TBLG器件集成阵列(图4b),有望实现毫米至厘米尺度的表面磁场成像(图4c)。初步噪声测量显示,20T和30T下器件的相对不确定度分别为0.68%和1.06%,对应的磁场灵敏度约为0.1-0.4T/Hz。虽然目前灵敏度还没完全优化,但已展现出在高场磁测量中的应用潜力。

图4. 量子化LL交叉棋盘格作为低温磁力测量传感器
【总结】
本研究在大扭转角(20°–30°)双层石墨烯中观测到,自旋与谷简并完全解除时,整个D-n参数空间内每个层间朗道能级交叉点都呈现等尺寸的4×4棋盘图案。固定整数填充因子ν时,改变位移场D会在D/B轴上引发电阻峰的量子化间隔δD/B=e²/h,这源于整数量子霍尔态中每个朗道轨道的电荷量子化。基于LA-TBLG器件中B与δD的线性关系,团队提出了新型低温磁强计方案,未来通过传感器阵列可实现高空间分辨率的面内磁场分布测绘。该棋盘结构有自校准特性,既可用于低场校准,也可通过读取δD实现高场传感,为极端条件下的磁测量技术开辟了新路径。
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