【复合信息】厚电极锂离子电池多梯度微结构设计理论方案

[全速度]

近日，中国科技大学倪勇教授、何陵辉教授研究小组与合作伙伴披露了梯度厚电极系统中离子/电子协同的传输和反应机制；通过优化传输和反应动力学，设计了多梯度匹配的厚电极微结构，增强了厚电极的快速充电能力和机械稳定性，为设计高倍率抗损坏电池提供了一个通用的理论解决方案。以“相关研究成果”Gradient-Matched Microstructural Engineering for Fast-Charging, Damage-Tolerant Thick Electrodes of Lithium-Ion Batteries” 问题发表在国际著名学术期刊上。《Advanced Energy Materials》上。

【背景介绍】

锂电池作为消费电子和电动汽车的核心动力储存部件，在碳中和过程中起着关键作用。为了满足电动汽车日益增长的续航里程和充电时间的需要，提高锂离子电池的能量密度、快充能力和循环寿命尤为重要。一种有前途的方法是开发具有增强电化学性能和机械稳定性的厚电极锂电池。然而，这一策略面临两大挑战:一是离子和电子传输距离增加导致反应动力学减少；第二，导电剂与电极颗粒之间的页面起层由于高充放电速度下的高锂化应力，加速了电池性能的下降。近日，材料科学家提出的梯度微结构设计方案为厚电极技术开辟了新的路径。通过建立电极内部的梯度结构，这种微结构设计有望同步提高电荷的高效传输和应力分布。目前的研究仍处于“试错式”探索阶段，因为梯度厚电极系统中离子/电子传输与反应的协同机制和应力演变规律的深刻认识不足。

[研究出发点]

本研究提出了厚电极微结构设计的一般原理——匹配原理。该原则将导电网络、孔隙率和微观电极结构中的颗粒尺寸分布在梯度上，使其与厚电极内部固有的电子、离子和反应驱动的通量梯度相匹配。在电化学藕合建模和模拟的帮助下，研究人员验证了这种多梯度匹配结构能够协同提高厚电极的快充性能和机械性能。结果表明，快充、耐损坏厚电极的梯度结构模式提供了全面的设计原则，有望促进厚电极技术的商业应用。

[图文分析][图文分析]

图1. 多梯微结构设计标准-匹配标准

图2. 具有强化快充和机械性能的多梯度微结构厚电极

由于离子/电子传输的不对称性和厚电极显著增加的路径，电极内部有三个固有的梯度物理场:电解液中的锂离子通量、导电网中的电子通量和颗粒表面的反应通量(图1a)-b）。这一固有梯度物理场是造成厚电极快充和机械性能差的主要原因。研究小组提出了厚电极微结构的一般设计原理——匹配原理，将导电剂、孔隙率和粒径的梯度分布与这些固有的通量梯度一致，完成了多梯度匹配的电极微结构:从隔膜到集流体，导电剂的含量和粒度逐渐增加，孔隙率逐渐降低(图1c-d）。研究小组建立了锂离子电池的力-电-化全耦合模型，通过多物理场模拟验证了多梯度结构可以协同提高厚电极的快充性能和机械性能，提高34.04%的快充性能，同时减少20.34%的电极损伤(图2)。

图3. 多梯微结构设计协同改进了厚电极离子/电子/反应动力学

研究小组进一步揭示了通量梯度与微结构梯度相匹配的内在机制。第一，靠近集流体的导电剂越多，可以为电子传输提供更多的可用路径，从而最大限度地降低电子传输阻力。其次，孔隙率的分布应与锂离子通量一致，这样在锂离子通量梯度存在的情况下，可以显著提高局部离子扩散系数，为离子传输提供更多的可用路径，从而减少电解液中浓差的极化。第三，隔膜附近的小颗粒可以提高电化学反应率，以匹配该地区的高反应通量。然后，在锂化结束时，隔膜附近的小颗粒可以抑制电化学反应，减少该地区的锂消耗，使更多的锂转移到集流体的一侧，从而促进集流体附近的大颗粒具有更大的反应电流强度，从而提高电化学反应沿电极深角度的均匀性(图3)。

【总结与展望】

研究小组的工作系统揭示了梯度厚电极系统中的离子/电子传输机制和应力演变规律，原则上给出了厚电极梯度微结构的普遍设计标准。这种多梯度微结构可以有效缓解厚电极的能量密度和功率密度之间的矛盾，抑制电极的分层损伤，从而为厚电极的商业应用提供理论依据。

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原题：《厚电极锂离子电池多梯度微结构设计理论方案[复材信息]》

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