【复材信息】首次实现！最新Science石墨烯！

2024-05-08

在Science上，上海交通大学物理与天文学院陈国瑞课题组发表了题为“Observation of a Chern insulator in crystalline ABCA-tetralayer graphene with spin-orbit coupling"研究论文。这项研究首次在天然单晶石墨烯中完成了量子异常霍尔效应，为实现量子异常霍尔的重要物理效应提供了新的思路和新的技术路线。

量子异常霍尔效应是凝聚物理学的重要物理变化，是节能高速电子设备和拓扑量子计算的替代物理基础之一，但在实验中很难实现。在量子异常霍尔效应的理论发展过程中，石墨烯起着关键作用。一九八八年，美国科学家F. Haldane基于简单的石墨烯晶格作为“玩具模型”（toy model），将复杂的空间分部磁场施加到理论上，提出了量子霍尔效应，即量子异常霍尔效应，可以在这个模型中实现。所以Haldane和另外两位科学家分享了2016年诺贝尔物理学奖。即便如此，在实验中，也很难找到真正的材料来满足“玩具模型”。

理论物理学家推测，如果在石墨烯中引入足够的自旋轨道耦合，就会出现拓扑物态，即量子自旋霍尔效应。不久，每个人都意识到，要实现量子异常霍尔效应的材料需要同时具有拓扑和磁性两个标准。值得一提的是，中国科学家薛其坤团队于2013年在夹杂磁性元素的拓扑绝缘体薄膜中首次发现了量子异常霍尔效应。到目前为止，很少有材料具有量子异常霍尔效应，包括夹杂磁性的拓扑绝缘体、具有本征磁性的拓扑绝缘体MnBi2Te4和二维莫尔超晶格。所有这些材料都需要严格的实验条件和复杂的实验流程，这在自然界是不存在的。尽管石墨烯在相关理论发展过程中发挥着重要作用，但是在天然石墨烯晶体中，从来没有取得过试验的突破。

图1. ABA和ABC是天然石墨晶体中的两种堆垛方式。

单层石墨烯是由单层石墨烯一层一层地堆放而成。由于石墨烯晶格的对称性，有三个堆垛位置，名为A。、B、C位。所以，多层石墨烯的堆垛方式有很多种，比如ABA和ABC三层，ABABABABABC四层。、三种堆垛方式：ABCA和ABCB。ABCA堆垛法又称菱方堆垛法，是一种理论上具有电子平带和强相关性的独特堆垛石墨烯。石墨烯在天然石墨晶体中有不同的堆垛方式，其中菱方堆垛的石墨烯以亚稳态方式广泛存在。

研究小组在早期阶段开发了一套针对优质菱形堆垛石墨烯的独特设备和表征方法，并在ABCA四层石墨烯中成功观察到了多种由强相关效应引起的自发磁物态，包括固层反铁磁绝缘物态、准自旋极化金属物态等。（Nature Nanotechnology 19, 188-195, 2024）。在前期工作的基础上，团队成员突破性地将菱方石墨烯与另一种二维材料——二硒化钨(WSe2)相结合，同时成功地将WSe2中的自旋轨道耦合引入石墨烯中，从而带来了拓扑的特点。结合菱方石墨烯本身的自发磁性，在石墨烯中同时存在拓扑和磁性两个标准，促进了量子异常霍尔效应的实现。

图2. 试验中使用的天然石墨晶体及四层菱方石墨烯原型设备的示意图

在实验中，研究小组使用常见的透明胶带，将天然石墨晶体薄化到几个原子层的厚度，并使用独立的扫描现场红外显微镜，在四层石墨烯中找到具有特定厚度的菱形堆垛结构的区域。因此，利用原子力显微镜针头作为“纳米剪刀”，将菱形堆垛区的石墨烯“切割”出来，与WSe2一起包装在二维绝缘物hBN中间，使结构稳定存在。最后，采用微纳加工的方法，将菱方石墨烯制备成场效应管原型装置，并对样品进行低温电输送检测。

在电输测量中，团队发现，由于电子相互作用强，石墨烯将继续表现出不同磁性的绝缘状态，通过对垂直电场的调节。当电场为零时，石墨烯表现出固层反铁磁绝缘状态，即上下表面电子自发有序地自旋排列；当电场较大时，石墨烯表现为固层极化绝缘状态，即所有电子都被电场极化到一个表面；当电场处于上述两个绝缘状态的中间值时，没有WSe2样本表现出半金属行为，而WSe2样本表现出非常大的霍尔信号。并且伴随着电滞回线。这就是说，WSe2已经成功地将自旋轨道耦合引入石墨烯。

图3. 四层菱方石墨烯中不同磁绝缘状态的电场控制

此外，通过对中间电场的深入测量，团队发现菱方石墨烯此时表现出典型的磁滞回线铁磁行为，在零磁场下有非常大的霍尔信号。通过施加磁场，团队最终确认这种中间状态是陈绝缘状态，显示出量子异常霍尔效应。有趣的是，该系统的陈数(代表拓扑序列的指标)为4，与石墨烯的层数相同。理论上，更厚的石墨烯陈数应该始终与层数相同，这是目前实验中发现的最大陈数系统。与此同时，团队还发现，石墨烯的铁磁性不仅可以通过磁场来调节，还可以通过电场和载流子的浓度来调节，显示出非常丰富有趣的多重调节。

图4. 四层菱方石墨烯陈绝缘状态及量子异常霍尔效应

这项工作表明，虽然石墨烯结构紧凑，但它可以为探索前沿拓扑物态和研究拓扑变化开辟新的道路。另一方面，天然石墨作为一种广泛的天然晶体，可以大大降低研究拓扑物理和未来多路拓扑量子计算的门槛和支出。

原文：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj8272

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