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2024-05-11

01[科学背景]

由三维交联的亲水高聚物网络组成的水凝胶材料，能保留大量的水分。水凝胶不同于刚度无机材料和干高聚物，它具有与软骨、皮肤、肌肉和大脑等各种生物组织相匹配的普遍机械性能。水凝胶通过装饰不同的官能团，可以表现出刺激响应性和出色的界面特性，促进其广泛应用于传感器、驱动器、涂层、声学探测器、光学和电子等领域。例如，其三维亲水网络使其成为良好的离子导体和令人满意的生物相容性材料，可有效地减少传统金属电极与生物组织之间的页面阻抗，方便收集生物信号。但是，传统的水凝胶是离子导电的，缺乏半导体特性。所以，水凝胶在电子领域的应用受到限制。

02[创新成果]

基于以上选题背景，北京大学雷霆教授(通信作者)等人开发了基于水溶性n型半导体聚合物的单网络和多网络水凝胶，实现了良好的电子迁移率和较高的开/关比。制备的水凝胶具有良好的生物附着力和界面相容性。应用于电子设备，可以提高信噪比感知和放大电生理信号，促进低功耗、高增益互补逻辑电路和信号增强器的生产。以“相关研究成果”N-type semiconducting hydrogel在最新的Science期刊上发表了这个问题。

在保持良好的生物界面相容性的同时，开发半导体水凝胶，可用于构建类似于传统半导体的电路。交联水溶性聚合物通常形成水凝胶，但大多数半导体聚合物不溶于水。虽然通过引入离子链或乙二醇链可以提高聚合物的亲水性，但它们仍然需要溶解在醇或氯化溶剂中。作者设计了一种N型水溶性半导体高聚物PPP，基于在共邈高聚物框架中加入正离子可以提高水溶性的想法。(PyV)，它有一条正离子主链，含有氯离子，而且没有任何侧链。高聚物结构设计无侧链可实现高电子性能，离子框架提供静电交联潜力。通过密度泛函理论计算，发现苯磺酸盐离子与高聚物框架的结合可以大于氯离子，有利于热学交换过程。所以，选择超小阳离子1， 3-苯二磺酸二（DBS）可同时减少对电子性能的影响，作为交联剂。当P(PyV)与DBS混合时，可通过阳离子静电交联形成水凝胶，形成不溶于水的亲水网络。

水凝胶的电化学特性是通过电化学方法进行探讨的。当电化学恢复时，一些阳离子离开P。(PyV)-H，原始高聚物吸收带(400-500)导致n夹杂水凝胶 nm）减少，极化子吸收带(500-800 nm）增加。为了评定P(PyV)-H水凝胶的半导体性能，可以组装在低压下。（< 1 V）有机电化学晶体管在溶液中工作（OECTs）。P(PyV)-H具有n型OECT性能，μC*偏高达120 F cm−1 V−1 s−1 （μ为了电子迁移率，C*这是n型半导体高聚物中已经报道的体积电容)的最高值。开关比例大于107，响应时间(开/关)为1.58/0.18 ms。P的高电容值说明(PyV)-H具有良好的离子储存和转运能力。与目前最先进的n型OECT材料相比，电子迁移率也相当。P(PyV)-H还具有良好的集成能力，可用于制造低工作电压、高增益的互补逆变器和逻辑电路，为低振幅生物信号构建有效的信号增强器。< 1 V）溶液中工作的有机电化学晶体管（OECTs）。P(PyV)-H具有n型OECT性能，μC*偏高达120 F cm−1 V−1 s−1 （μ为电子迁移率，C*为体积电容），是已报道n型半导体高聚物里的最高值。开关比大于107，响应时间（开/关）为1.58/0.18 ms。高的电容值说明P(PyV)-H具有较好的离子储存和转运能力。电子迁移率也和目前最先进的n型OECT材料相当。P(PyV)-H也具有较好的集成能力，能够用于制作低工作电压、高增益的互补逆变器和逻辑电路，为低振幅生物信号构建有效的信号增强器。

P(PyV)-H还可与其它完善的水凝胶系统混合，形成多网络水凝胶，具有增强机械性能和良好的生物附着力。共混系统包括三类高聚物网络：长链高聚物网络(絮凝剂)（PAM）或聚丙烯酸（PAA））、聚乙烯醇聚合物网络(聚乙烯醇（PVA）/明胶)和半导体高聚物网络（P(PyV)），它是通过在溶液中热聚合和交联而产生的。多网水凝胶具有高拉申性和良好的生物界面附着力。另外，P的存在是多高聚物网络和组分。(PyV)半导体性能对高聚物网络没有显著影响。

半导体水凝胶显示出较低的细胞毒性和优异的生物相容性，而具有亲水或疏水侧链的常规普通高聚物。半导体水凝胶建造的电路可以同时捕捉和放大电生理信号。此外，与商用可疑胶电极相比，水凝胶放大器的输出信号是前者的40倍。

03[科学启发]

由于半导体特性的限制，水凝胶作为一种机械性能可调、生化功能多样、离子导电性能好的艺术家材料，极大地阻碍了电子领域的发展和应用。基于水溶性n型半导体聚合物的单网络和多网络水凝胶是雷霆教授团队开发的，使传统水凝胶具有半导体性能。该水凝胶具有良好的电子迁移率和较高的开/关比，在具有较强生物附着力和生物相容性页面的电子设备中完成了较高的信噪比感知和电生理信号的有效放大。对低功耗、高增益互补逻辑电路和信号增强器的制造具有良好的发展前景。

原文详情：Li, et al. N-type semiconducting hydrogel, Science (2024).

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj4397。

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